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欧阳述昕课题组在国际顶级化学期刊JACS上发表学术论文
添加时间:2017-03-15 20:22:05  

日前,国家千人计划专家叶金花教授领导的TU-NIMS联合研究中心欧阳述昕副教授课题组在国际顶级化学期刊Journal of the American Chemical Society上发表了题为“Constructing solid-gas-interfacial Fenton reaction over alkalinized-C3N4 photocatalyst to achieve apparent quantum yield of 49% at 420 nm”的学术论文(论文链接http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b07272)

对于光催化降解有机污染物这一先进氧化过程(Advanced Oxidation Process, AOP),表面含氧自由基的数量是影响其活性的一个重要因素。芬顿反应主要是利用二价铁离子或三价铁离子与双氧水反应高效产生含氧自由基(羟基自由基•OH和超氧自由基•OOH)的过程。其广泛地应用于水体、土壤中污染物的去除的科学研究及生产中。二价铁离子、三价铁离子与半导体光催化剂耦合的光芬顿反应,由光催化过程产生双氧水,进而由铁离子促发芬顿反应,从而为光氧化过程提供了充足的含氧自由基,但是相关的应用也主要集中于溶液、土壤中污染物的去除。芬顿反应或光芬顿反应的应用在气相污染物的降解少有报道,因为高效的芬顿过程依赖溶液中适当的酸性环境。通常是将含气相污染物的空气循环通入水中使污染物溶解,再利用芬顿试剂处理去除,但这一过程繁琐、耗能。

本工作通过在羟基化的氮化碳表面负载铁离子构建了一种高效的固-气界面芬顿反应,产生大量强氧化性的含氧自由基。对气相有机污染物包括醇、醛、酮、酸及芳香族化合物均可实现高效降解,相比未改性的氮化碳光降解性能最大提升达270余倍,在波长420 nm光照下量子效率高达49%,是目前报道的氮化碳基光催化材料光降解性能的最高纪录。固-气界面芬顿反应耦合型氮化碳光催化材料具有由光生电子和空穴同时发生作用高效地产生含氧自由基从而快速降解气相污染物的优势,是对光催化材料及光化学反应途径的革新。其作用机制分为三步:(1)光生空穴氧化表面羟基成羟基自由基,羟基自由基进一步氧化有机物产生大量质子;(2)质子、光生电子与氧气反应生成双氧水;(3)双氧水与二价/三价铁离子对反应产生大量含氧自由基进而快速氧化有机污染物。该研究也首次为固-气界面芬顿反应过程提供最为详实的实验证据,对高效光催化材料的开发制备提供了有益借鉴。

TU-NIMS联合研究中心是我院的国际合作平台之一,致力于促进国际合作交流,大力提升材料、化学、物理、能源、环境等多学科交叉的创新研究水平,培养或联合培养具有国际视野、一流科研素养的研究人才。这篇JACS论文的第一作者是硕士研究生李云祥同学,他毕业后将赴NIMS攻读NIMS-北海道大学联合培养的博士学位。

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